《寶可夢傳說 阿爾宙斯》的冒險舞台是過去的神奧地區。天冠山聳立於中央，以廣大自然景觀為特色的神奧地區也曾是《寶可夢 鑽石／珍珠（ポケットモンスター ダイヤモンド・パール）》的舞台。在本次作品中，則將描述尚未有寶可夢訓練家或寶可夢聯盟等概念的過去時代的故事。雖然寶可夢會在嚴峻的自然環境之下自由自在地棲息在各種地方，但呈現出的是與《寶可夢 鑽石／珍珠》時代的神奧地區不同的生態系統。
玩家將從「木木梟」、「火球鼠」與「水水獺」中選擇1隻寶可夢，一起踏上冒險旅程。這3隻寶可夢似乎是某位博士在各個地區進行研究時遇見，並且一起帶到了這個地區來的。
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